Ich bin 2010 von Arad nach Sibiu gefahren. Auf der Hauptverkehrsstraße kannst du nicht fahren, das ist eine 2-spurige Bundesstraße mit jeder Menge LKW, die dich mit 20cm Anstand überholen.
Aber von Arad bis Dobra gibt es direkt südlich des Flusses Mures; eine schöne Straße.
Ab Ilia gibt es nördlich der großen Straße eine gute Alternative, ab Höhe Deva wird es sogar richtig schön.
Am Ende bin ich über Sugag (die Sonderzeichen gehen nicht: ist eingentlich SCHugag, also S mit Häkchen) eine kleine Straße durch urige Dörfer in Richtung Sibiu gefahren. Da war es ziemlich bergig, aber tolle Landschaft.

Wenn du einmal dort in der Gegend bist, solltest du auch das Fagaras-Gebirge nicht auslassen, also erst bei Brasov über die Karpaten rüber.