Ich kenne nur den Abschnitt bis Olot am Anfang deiner Planung. Zum Start habe ich ja im anderen Faden schon was geschrieben. Wenn du ohnehin im TER-Regionalzug anreist, gäbe es noch die Alternative, statt in Perpignan erst einen Halt weiter in Elne auszusteigen. Dort gibt es eine romanische Kathedrale mit interessantem Kreuzgang. Vom Vorplatz der Kirche hat man einen schönen Blick auf die Küste und die Ausläufer der Pyrenäen. Wenn Interesse an der jüngeren Geschichte besteht, dann gibt es dort die Maternité Suisse zu besichtigen, eine alte Villa, die im 2. WK als Heim für jüdische Kinder genutzt wurde.
Wenn du zwischen dem Col d'Ares und Olot etwas Zeit hast und ein paar zusätzliche Hm nicht scheust, könntest du hinter Camprodon statt direkt nach Olot zu fahren den Weg über Sant Joan de les Abadesses und Ripoll nehmen, beides interessante Orte mit sehenswerten romanischen Klosterkirchen. Von Sant Joan nach Ripoll gibt es einen netten kleinen Bahntrassenweg.